【中国科学报、科学网、焦作市科学技术局】Ru单原子催化剂可实现丙烷高效脱氢制丙烯 ...

本报讯（见习记者孙丹宁）中科院大连化学物理研究所张涛院士，研究员王晓东、王爱琴、林坚团队，与福州大学教授林森等合作，在单原子催化转化丙烷脱氢制丙烯的研究中取得新进展。合作团队报道了氮掺杂碳载体稳定的Ru单原子催化剂，能够实现临氢条件下丙烷高效脱氢制丙烯，可媲美商业化PtSn/Al2O3催化剂。研究发现，Ru单原子中心内壳层和外壳层氮物种对催化剂的高稳定性和高选择性起到至关重要的作用。相关成果近日发表于《自然-催化》。
丙烯是一种重要的有机化工原料。采用丙烷直接脱氢制丙烯和氢气（PDH）是原子经济型反应过程，具有广泛的应用前景。当前工业上PDH过程主要采用Pt基和Cr基催化剂，面临价格昂贵、环境不友好等问题。因此，开发非Pt基和Cr基高效PDH催化剂具有重要意义。
为此，研究人员开发了一种高效稳定的氮掺杂碳负载的Ru单原子催化剂（Ru1/NC）用于高温丙烷脱氢制丙烯反应。Ru单原子催化剂相比于Ru纳米催化剂，丙烷脱氢活性、选择性和稳定性更高，其性能与工业PtSn/Al2O3催化剂相当。原位XAFS实验发现在高温反应气氛条件下，Ru1/NC内壳层N配位的Ru1位点具有良好的稳定性。在此基础上，团队发现随着外壳层氮含量的增加，丙烯选择性相应增加。DFT理论计算进一步表明Ru单原子形成能随内壳层Ru-N配位数增加而降低，说明内壳层的氮物种对稳定Ru1位点具有重要作用。而外壳层的氮物种可以传递电子给Ru1中心，降低丙烯的吸附能，进而提高丙烯选择性。因此，Ru单原子内外壳层氮物种的共同作用实现了该单原子催化剂催化丙烷高效脱氢生成丙烯。


相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-022-00885-1

《中国科学报》 (2022-12-16 第1版    要闻)






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